包覆颗粒

弥散燃料

包覆颗粒全称包覆颗粒燃料,弥散燃料的一种。

包覆颗粒coated particle由核燃料颗粒和外层的包覆层构成。包覆颗粒的内层山低密度疏松热解碳构成,用以贮存裂变气体。外层为高密度的致密热解碳层,承受裂变气体压力和包容裂变产物。
将燃料颗粒均匀弥散在非裂变基体材料中构成的一种混合燃料。弥散的颗粒称燃料相,其尺寸很小,以保证基体的连续性。燃料相为陶瓷燃料,基体相为金属的弥散体,叫做金属陶瓷燃料;燃料相为包覆燃料颗粒,基体相为石墨的弥散体,习惯上称为包覆颗粒燃料
弥散燃料
弥散燃料是为提高燃料元件的传热效率和加深燃耗而设计的。它兼有陶瓷和金属的优点。其设计原则是:燃料颗粒的尺寸要大于裂变产物的射程,使裂变产物引起的损伤基本上局限于燃料内,燃料元件可以达到更高的燃耗。裂变产物在铀中的射程约7μm,在铝中约14μm,弥散相大小选取100~600μm;弥散燃料的性质基本上与基体材料的相同,只要选用合适的连续相,就可以使燃料元件具有较好的导热性能和较高的强度和塑性,并耐辐照和腐蚀。常用的燃料颗粒有UAl4、U3Si2、UO2及UC2;基体材料有铝、不锈钢及石墨。
弥散燃料分类
弥散燃料根据弥散相和连续相的类别和燃料结构可分为三类:金属与金属,如UAl4-Al,是中国高通量反应堆的燃料;陶瓷与金属,如U3Si2-Al,是国际研究与试验堆低富集化(RERTR)计划推荐的燃料;陶瓷与陶瓷,如(U,Th)O2[或(U,Th)C2]-石墨或碳化硅,是高温气冷堆的燃料。
弥散燃料的制造方法
弥散燃料的制造方法随不同类别而异。对第一类弥散体,可用常规冶金方法,并采用适当的热处理制得。如含铝55%~87%(重量)的铀铝合金,在冷却到1003K时由包晶反应先形成部分UAl4;再在稍低于共晶温度913K下长时间加热,可得到稳定的UAl4在铝基体的弥散体。对陶瓷-金属弥散燃料,可用粉末冶金法制造,如U3Si2-Al,先将金属铀与高纯硅按配比熔炼制成块状U3Si2化合物,再在惰性气氛中粉碎,筛分成44~150μm和小于44μm两类粉粒;然后将U3Si2粉粒与铝粉按配比秤重、混料、压制成型;与铝合金框架、盖板、装配、焊接;经冷轧制成燃料板。最后将燃料板与侧板滚压结合,组装成组件。包覆颗粒燃料由涂上热解碳和SiC的微球(见高温气冷堆燃料元件制造)均匀分散在石墨粉中,压制成燃料球,再在1073~1173K下使黏结剂碳化,最后在2073K左右的温度下热处理制得。
球状燃料元件
球状燃料元件,spherical fuel elements,球床高温气冷堆用的燃料元件。是包覆颗粒燃料弥散在石墨基体中的全陶瓷元件。外径∅60mm,球壳厚度5mm,球芯是∅50mm的燃料区。有上万个包覆颗粒燃料弥散在石墨基体燃料区内,包覆颗粒燃料有BISO和TRISO两种,都是在陶瓷燃料核芯(如UO2)外沉积上多层不同性能的材料如疏松热解碳、致密热解碳和碳化硅等构成,是防止裂变产物释放的主要屏障。元件可在1250℃下长期工作,短期工作温度可高达1600℃,是一般金属包壳的元件无法比拟的。因此,冷却剂最高出口温度可达950℃。元件制造工艺包括燃料芯粒制备、燃料芯粒包覆和球形燃料元件压制三个步骤。
包覆燃料颗粒的形状分选
高温气冷堆的燃料元件是用包覆燃料颗粒制成的。包覆燃料颗粒是在二氧化铀核芯上包覆热解炭和碳化硅4层镀层而制成。包覆燃料颗粒弥散到石墨基体里,经过压制、成形、加工、热处理等多道工序,最后制成高温气冷堆的燃料元件。
高温气冷堆一回路的放射性物质主要取决于包覆燃料颗粒在燃料元件制造过程中和在辐照条件下的破损率。因此,包覆燃料颗粒的质量对高温气冷堆的安全起着至关重要的作用。为保证燃料元件的质量,对二氧化铀核芯和包覆燃料颗粒除进行筛分以控制其粒度外,还必须经过形状分选,除去其中球形度差的畸形颗粒。
颗粒形状的表征
颗粒的形状是指一个颗粒的轮廓或表面上各点所构成的图像。人们往往用球状、针状、纤维状、多面体状、卵石状和片状等一些定性词语描述实际颗粒的形状,但定性描述已不能满足材料科学和工程的发展对颗粒形状定量表征的要求。通常对球形以外的不规则形状颗粒的大小以粒度来表示。测量方法不同,对粒度有不同的定义,但粒度仅代表颗粒的某一线性尺寸,却不能表达颗粒的全部信息。非球形颗粒的形状还可以形状因数来反映,如体积充满度、球形度、方向比等。
对于接近球形的颗粒常使用球形度来定量描述其形状。球形度定义为与颗粒体积相等的球体表面积与颗粒的表面积之比。在实际应用时,表面积难以确切度量,所以,实际用的球形度定义为与颗粒投影面积相等的圆的直径与颗粒投影的最小外接圆的直径之比。另外,也常用颗粒投影最大直径与颗粒投影最小直径之比(长短轴比)来定量描述颗粒椭圆的程度。
随着计算机图像处理技术的迅速发展,提出了许多对颗粒形状的新的定量描述方法,如傅立叶分析和分数维方法。这些方法均是基于用数学方法来逼近颗粒在平面上投影,以找到一定的规律性来表征颗粒的形状。定量地描述颗粒形状,有助于进一步研究颗粒形状和颗粒的流动性、填充性及与表面有关的其他特性的关系。
畸形包覆燃料颗粒
在制备包覆燃料颗粒时,畸形二氧化铀核芯是造成包覆颗粒球形度不好的重要原因。包覆过程中镀层厚度的不均匀也会加重包覆颗粒的畸形程度。质量较差的二氧化铀核芯在包覆炉中由于高温和颗粒的碰撞而碎裂形成畸形包覆燃料颗粒。二氧化铀核芯的球形度差时,也会使化学气相沉积时的边缘效应加剧,使得包覆镀层厚度不均匀。
在压制燃料元件时,畸形包覆燃料颗粒及包覆层有缺陷的颗粒在高达300MPa压力下极易被压破,在反应堆运行时也易破损。设计要求二氧化铀核芯的畸形颗粒份额不允许超过1*10-4,即在95%的置信度下,随机抽取近30000个二氧化铀核芯中不允许有一个畸形颗粒。对包覆后的颗粒,除了对各镀层的性能有严格要求外,也要求其球形度要好。有资料显示,包覆燃料颗粒经过分选后制造的燃料元件的破损率比未经分选的至少低1个数量级。
倾斜振动板式分选机
二氧化铀核芯的平均直径为0,平均单粒重约0.7mg,包覆燃料颗粒的平均直径为0.9mm,平均单粒重约1.3mg,比一般的粉体颗粒大而且重。分选时,要求有效选出畸形颗粒而又不损伤颗粒,并尽可能避免混入球形好的颗粒,减少铀的损耗。经过分析比较,选用了倾斜振动板式分选机。
倾斜振动板式分选机由平板、倾斜台、控制器和给料器等组成。倾斜台可调节平板在垂直方向和水平方向的倾斜角。控制器分别控制平板的振幅以及给料速度。
在光滑的平板上,颗粒受外力作用小,球形度好的颗粒在重力作用下可顺利向下流入收集器中,而非球形颗粒的摩擦阻力大,则向下流动的速度慢,同时,在振动作用下产生向水平方向的运动,落人侧面的收集器而被分离出去。
调整平板的倾斜角度、控制平板的振幅及给料的速度,可控制颗粒在平板上的运动状态,从而改变分选的效率。
分选试验
在生产燃料元件时,每批二氧化铀核芯及包覆燃料颗粒多达几百万粒,全部需进行分选。为保证分选的质量,需要对平板的振幅、两个方向的倾斜角度以及给料的速度进行试验研究,以确定对不同种类、不同粒度的颗粒适用的参数。
首先用直径0.7mm标准球形的不锈钢球进行试验。取1000粒钢球,其中加入做了标记的10粒有缺陷的钢珠。直接把钢球放在平板上,调节平板的倾斜角和平板的振幅,使得有缺陷的钢珠全部选出,且未混人好的钢珠。经过几次试验,确定平板的振幅和平板倾斜角度的范围。
给料量小时,颗粒在平板上分散,互相不碰撞,给料速度对分选质量的影响可忽略。先选定一较小的给料速度。取59包覆燃料颗粒,按钢珠试验确定的平板的倾斜角和平板的振幅进行分选,得到49球形好的颗粒。对落人非球形颗粒收集器中的颗粒在立体显微镜下挑选,取出其中300粒有明显缺陷的颗粒,放人选出的球形颗粒样品中,称得颗粒重4.49。用此样品反复分选,在立体显微镜下观察选出的颗粒。调整平板振幅和平板倾斜角度,直到畸形颗粒全部选出,且尽可能不混人球形颗粒。
进一步试验需要确定给料速度,并检验前面选定的参数。取40g包覆燃料颗粒,共计30000颗以上。先按前面选定的平板振幅和倾斜角度进行分选,再反复调整各参数进行分选。每次分选时,改变振动给料器的给料速度,记录每次分选所用的时间,分别称量落入非球形颗粒收集器和球形颗粒收集器中的颗粒质量。在立体显微镜下观察选出的颗粒,记录落人非球形颗粒收集器中有缺陷的颗粒数量,及落入球形颗粒收集器中明显畸形的颗粒数量。最终确定了包覆燃料颗粒分选时的各项参数范围,使落人非球形颗粒收集器中的颗粒99%是有缺陷的,而落人球形颗粒收集器中的颗粒则未发现明显的畸形颗粒。
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